黄棕壤黑碳对菲的吸附解吸特征.doc
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1、精品论文黄棕壤黑碳对菲的吸附解吸特征郝蓉,董冰冰,王培超,宋艳暾(华中农业大学资源环境学院,武汉 430070)5摘要:丹江口水库是南水北调中线工程的水源地,其水质好坏直接关系到工程效益与成败。为客观评价有机污染物在丹江口库区土壤中的迁移、转化及归趋。本实验以该区黄棕壤为研究对象,采用热化学氧化法提取黑碳,应用振荡平衡法对菲进行吸附/解吸试验,并用Freundllich 模型拟合相关数据。结果表明:该区黄棕壤土壤黑碳对菲的吸附、解吸等温线都呈现一定的非线性,可用 Freundlich 模型进行拟合,随吸附质菲浓度的增大,吸附、解吸量10也不断增大;菲在该区黄棕壤上的吸附一解吸过程存在明显的滞后
2、现象,可能和样品中黑碳的异质性有关。关键词:土壤学;黄棕壤;黑碳;菲;吸附;解吸中图分类号:S15;P9515Sorption and desorption of phenanthrene to black carbon on yellow brown soilHAO Rong, DONG Bingbing, WANG Peichao, SONG Yantun(College of Resources and Environment,Huazhong Agricultural University,Wuhan 430070,China)20Abstract: The water quality
3、 of SouthNorth Water Diversion Project (SNWDP) has attracted more and more attention. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in soils strongly sorb to black carbon. In thisstudy, adsorption and desorption characteristics and isotherm of phenanthrene to black carbon inSNWDP soils were studied extens
4、ively. The results showed that the sorption and desorption of phenanthrene to black carbon were nonlinear. Freundlich model could fit the sorption and desorption25data of BC well. Meantime, desorption process exhibited varied apparent sorptiondesorption hysteresis. It can be inferred that BC of soil
5、s in SNWDP plays a significant role in reducing the bioavailability and toxicity of phenanthrene through sorption capacity and desorption hysteresis.Key words: soil; yellow brown soil; black carbon; phenanthrene; sorption; desorption;300引言黑碳是化石燃料或生物质不完全燃烧形成的一类富碳而贫氢、氧等其他元素的混合物残 体1,广泛存在于大气、土壤、沉积物、岩石和水
6、体等环境介质中。由于黑碳具有高度芳香化 结构,使其有较高的生物学和化学惰性,表现出一定的稳定性。近年研究表明,土壤中的黑碳在 有机质中占相当高的比例,高的可占土壤有机碳的 60%,被认为是土壤有机质的重要组成部分351.另外,因黑碳具有较高的比表面积和羧基、羟基、酚羟基等多种功能团,具有较强的吸附能 力和保肥功能,能吸持环境中的污染,黑碳的吸附作用是当前研究的热点2。丹江口水库是南水北调中线工程的水源地,其水质好坏直接关系到工程效益与成败。土基金项目:高等学校博士学科点专项科研基金资助课题(20090146120023;20090146120026)作者简介:郝蓉(1976-),女,讲师,主要
7、研究方向为恢复生态学研究. E-mail: - 5 -壤对污染物的吸附解吸能力对未来水库水质将产生重要影响,而黑碳对有机污染物的化学行为方面的研究还十分有限。多环芳烃是环境中广泛存在的一类有机污染物,由于其中许多化40合物已被证实具有“致癌、致畸、致突变”效应,因此被列为环境监测中的优先污染物。基 于此,本项目以丹江口库区黄棕壤为材料,开展土壤黑碳对多环芳烃环境行为的影响研究, 以期阐明该区黄棕壤土壤中的黑碳对有机污染物的迁移、转化规律,为丹江口库区制定污染 控制措施提供科学依据。1材料与方法451.1样品采集与分析2011 年 7 月中旬,根据研究目的和地形特征,在库区两岸土壤进行采样,用蛇
8、形布点 法取混合样,取表层土。样品经自然晾干后,剔除大石块、砖块、树根、草根、杂物等,用 木棒碾压粉碎,在玛瑙碾钵内碾磨,过筛后备用。土壤 BC 含量的测定采用 Lim 等10和 Song 等11介绍的方法,其测定过程主要包括:50称取 3 g 左右过 100 目的烘干土样; 加入 15 mL 3mol L - 1HCl 除去碳酸盐,反应 24 h;加入 15 mL10 mol L - 1HF: 1 mol L - 1HCl 除去硅酸盐,反应 24h; 加入 15 mL10 mol L - 1HCl 反应,除去可能生成的 CaF2,反应 24 h ;加入 15 mL 0.1mol L - 1K
9、2Cr2O7 2 mol L - 1H2 SO4 ,在(55 1) 下除去有机碳,反应 60 h; 得到的剩余物 即为 BC 样品,离心、烘干后直接用 CHN 元素分析仪测定含量。551.2吸附解吸试验预实验表明黑碳本身不溶出菲,吸附解吸体系中,黑碳吸附是造成吸附液中菲浓度降低 的主要原因,其他途径引起的菲损失可忽略不计,菲在黑碳上吸附与解吸 48 h 内足以达表 观平衡。移取一定量黑碳于样品瓶中,加入一定量菲实验溶液,摇匀,封口,然后置于 252的恒温摇床上振荡(250 r/min)48 h,平衡后停止振荡,离心分层(4000 r/min,离心 20 min),60然后吸取上清液待测,尽量将
10、样品瓶中的溶液吸取干净,然后再称重,通过两次称重计算出 各处理在吸附后固相中的残留溶液体积。于吸附后吸取上清液的残留固相中加入背景溶液,摇匀,加盖密封,然后于恒温摇床上 振荡解吸,解吸平衡后离心分层,吸取上清液待测。其他试验条件同吸附试验。1.3菲的测定65溶液中菲的浓度使用 Agilent Technologies 1200 型高效液相色谱仪(美国安捷伦公司) 分析。色谱柱为 Athena,5 m, 4.6 mm250 mm C18-WP 柱。流动相为 9:1(V/V)的乙腈水 溶液(乙腈,HPLC 级,康科德化学试剂公司,天津),流速为 1 mLmin-1。荧光检测器 条件激发波长 250
11、 nm,发射波长 364 nm。菲的浓度使用外标法定量。固相上的菲浓度通过 质量平衡计算而得。702结果与讨论2.1吸附解吸等温线及参数分析库区土壤对菲的吸附解吸等温线如图 1 和图 2 所示。从图 1 可知:该区土壤黑碳对菲的 吸附量均随吸附质浓度增大而增大,达到一定浓度后,吸附量上升趋势变得平缓,表明吸附 量接近最大值;在较低的范围内,随浓度的增加,100-1-C、111-1-C 样品的吸附量的增加较精品论文75缓慢,而其他样品的吸附量增加较快且吸附量相差不大;在较高浓度范围内,各样品吸附量相差较大,其中 55-1-D 吸附量最大,其次是 77-1-D 和 15-1,100-1-C、111
12、-1-C 样品的吸附 量最小。由图 2 可知,库区土壤黑碳对菲的解吸随液相中菲浓度增大而增大,达到一定浓度 后,吸附量上升趋势变得平缓,表现出一定的非线性;在菲浓度低于 10 g/L 时,所有样品 固相中菲的浓度相差不大,但 55-1-D 和 77-1-D 样品的吸附量增加较快,且最终解吸平衡的80吸附量也较其他样品大,与吸附阶段情况类似;100-1-C 与 111-1-C 样品的吸附量的增加仍 较为平缓,到达平衡时吸附量也较小。60005000400015-155-1-D77-1-D100-1-C111-1-C5500500045004000350015-155-1-D77-1-D100-1
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