Fenton及光Fenton反应降解乳酸左氧氟沙星的研究.pdf
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1、 江苏大学硕士学位论文 摘要 乳酸左氧氟沙星( L e v o f l o x a c i nL a c t a t e ) 是氟喹诺酮的第三代衍生物,对革兰氏阴性 菌、葡萄球菌的阳性菌具有较强的抗菌效果。随着乳酸左氧氟沙星应用数量的快速增长, 其药物残留严重超标,结构复杂难降解,最终对人类和环境造成了严重的危害。因此,采 取有效的措施降解抗生素乳酸左氧氟沙星成了目前关注的热点问题。 芬顿反应( F e n t o nr e a c t i o n ) 和光芬顿反应( P h o t o F e n t o nr e a c t i o n ) 是一种基于羟基自 由基反应的高级氧化处理方法,由
2、于羟基自由基具有强氧化性,特别适合于难生物降解的 废水的处理,加之该工艺相对成熟、简单、不需要特殊的装置即可实现,非常有经济优势, 所以逐渐引起了国内外的重视。因此,本研究采用F e m o n 和光F e n t o n 反应降解乳酸左氧氟 沙星。 基于在p H = 4 0 的H 2 S 0 4 介质中,F e ( I I ) 对H 2 0 2 氧化孔雀石绿褪色反应的催化作用, 建立了一种在常温下间接测定羟基自由基( O H ) 浓度的催化光度分析方法。在孔雀石绿 吸收峰6 1 8n l n 波长处测得的吸光度降低值( A ) 与过氧化氢浓度在0 “ - 5 0l x m o l L - 1
3、 范围内 呈线性相关,回归方程为A A = 0 0 1 7 1 C + 0 0 1 9 1 ,检测限为1 0 m o l L - 1 ( s n = 3 ) 。本方法方便、 快捷,结果满意。 采用响应面分析法对F e n t o n 反应中影响乳酸左氧氟沙星降解的主要因素( p H 、H 2 0 2 浓 度、温度) 进行优化,建立了影响因素与乳酸左氧氟沙星降解率之间的函数关系。各因素 对乳酸左氧氟沙星降解的影响大小依次为:温度 F e 2 + 浓度 p H ,获得最佳降解工艺条件为: 乳酸左氧氟沙星初始浓度3 01 t m o l L - 1 ,p H2 9 0 ,F e “浓度4 6I t
4、m o l L - 1 ,H 2 0 2 浓度1 0 0I - t m o l L - 1 , 温度4 2 “ C ,降解时间6 0m i n ,乳酸左氧氟沙星的降解率为7 5 1 3 ,试验结果与模犁预测值 相符。F e n t o n 反应在较低的F e 2 + 和H z 0 2 浓度下能够对乳酸左氧氟沙星进行有效的降解。 采用共沉淀方法合成A 9 3 P 0 4 ,以此为前驱体采用超声辅助光还原法制得具有高可见光 催化活性的A g A 9 3 P 0 4 ,并采用X R D 、S E M 等手段对其进行表征。以分析溶液初始p H 、 催化剂用量、染料初始浓度对光催化速度的影响为基础,研究
5、了其降解乳酸左氧氟沙星的 动力学行为。结果表明,A g A 9 3 P 0 4 - 孚L 酸左氧氟沙星的降解过程符合准二级动力学方程。 A g A 9 3 P 0 4 催化剂重复使用性能良好,重复使用4 次后,乳酸左氧氟沙星的降解率大于9 0 没有明显降低。 关键词:乳酸左氧氟沙星,F e n t o n 反应,羟基自由基( 。O H ) ,A g A 9 3 P 0 4 ,可见光催化降 解,动力学 I U F e n t o n 及光F e n t o n 反应降解乳酸左氧氟沙星的研究 江苏大学硕士学位论文 A b s t r a c t L e v o f l o x a c i nL a
6、 c t a t e ,w h i c hi so n em e m b e ro ft h e t h i r d g e n e r a t i o n o f a n t i b a c t e r i a l f l u o r o q u i n o l o n ed e r i v a t i v e s ,I t c a na c h i e v et h ee f f e c t sb o t ha st h e s t e r i l i z a t i o no fG r a m - p o s i t i v ea n da n a e r o b i cb a c t
7、e r i a W i t ht h e r a p i dg r o w t ho f L e v o f l o x a c i nL a c t a t ea p p l i c a t i o n ,i ta l s ol e a dd r u gr e s i d u e s s e r i o u s l y ,s t r u c t u r e c o m p l i c a t e d F i n a l l y ,i t h a sp o l l u t i o no nt h ee n v i r o n m e n ta n dh u m a ns e r i o u s
8、 l y T h e r e f o r e ,e f f e c t i v em e a s u r e so nL e v o f l o x a c i nL a c t a t ed e g r a d a t i o nh a v eb e c o m et h e c u r r e n tf o c u sr e s e a r c h F e n t o nr e a c t i o na n dP h o t o F e n t o nr e a c t i o na r eb o t ha d v a n c e do x i d a t i o np r o c e s
9、 s m e t h o db a s e do nh y d r o x y lr a d i c a l sr e a c t i o n F e n t o nr e a c t i o nh a sas u p e ro x i d a t i o na n d i t a p p e a r e st ob ea p p l i c a b l ef o rt h et r e a t m e n to fb i o r e f r a c t o r yw a s t e w a t e r A tt h e s a m et i m e ,i th a st h ec h a r
10、 a c t e r i s t i c a s :r e l a t i v e l ym a t u r e ,s i m p l e ,a n de c o n o m i c a d v a n t a g e S OF e n t o nr e a c t i o na n d P h o t o - F e n t o nr e a c t i o nh a v eb e e n i n gl e a d i n g a t t e n t i o ng r a d u a l l y F e n t o nr e a c t i o na n dP h o t o - F e n
11、 t o nr e a c t i o nw e r eu s e dt od e g r a d e L e v o f l o x a c i nL a c t a t ei nt h i ss t u d y An e wC a t a l y t i cs p e c t r o p h o t o m e t r ym e t h o dw a sd e v e l o p e df o rt h ed e t e r m i n a t i o n o ft r a c eh y d r o g e np e r o x i d eb a s e do nt h eF e ( I
12、I ) c a t a l y z e dd e p l e t i o no fm a l a c h i t e g r e e nb yh y d r o g e np e r o x i d ei n t h ed i l u t eH 2 S 0 4m e d i u m ( p H = 4 0 ) I n t e n s i t yo f d e c r e a s eo fa b s o r b a n c eo fm a l a c h i t eg r e e nm e a s u r e da tt h i sa b s o r p t i o nm a x i m u m
13、o f 6 1 8n m ( a A ) w a sf o u n dt ok e 印l i n e a rr e l a t i o n s h i pw i t ht h ec o n c e n t r a t i o no f h y d r o g e n p e r o x i d ei nt h er a n g eo f0 5 0I 乩m o l L 1 T h er e g r e s s i o ne q u a t i o no fc a l i b r a t i o nc u r v e i sA A - - - 0 0 1 7 1 C + 0 0 1 9 1w i
14、t had e t e c t i o nl i m i t ( s n = 3 ) o f1 0l x m o l L - 1 T h ep r o p o s e d m e t h o d a p p l i e d t od e t e r m i n a t i o nh y d r o g e n p e r o x i d e w a s s i m p l e ,r a p i d a n d s a t i s f a c t o r y R e s p o n s es u r f a c em e t h o d o l o g y ( R S M ) w a su t
15、i l i z e dt oe x p l o r et h em a i nf a c t o r s s u c h a s :p H ,h y d r o g e np e r o x i d ec o n c e n t r a t i o n ,t e m p e r a t u r eo nt h eo x i d a t i v e d e g r a d a t i o no fL e v o f l o x a c i nL a c t a t e T h er e l a t i o n s h i pb e t w e e ni n f l u e n c i n gf
16、a c t o r s a n dr e s p o n s ev a l u e sw a se s t a b l i s h e d T h ee f f e c to ff a c t o r so nt h ed e g r a d a t i o nw a si n t h eo r d e ra sf o l l o w s :t e m p e r a t u r e F e z + c o n c e n t r a t i o n p H T h eo p t i m a lr e a c t i n g c o n d i t i o n sw e r ee x p e
17、r i m e n t a l l yd e t e r m i n e da n di tW a sf o u n dt ob ei n i t i a lp H = 2 9 0 【F e 2 + o = 4 6l t t m o l 。L 1 ,【H 2 0 2 o = 1 0 0I t m o l 。L - 1 f o r 【L e v o f l o x a c i nL a c t a t e o = 3 0 g m o l 。L - 1a tt e m p e r a t u r e = 4 2 U n d e ro p t i m a lc o n d i t i o n s ,
18、7 5 1 3 d e g r a d a t i o n I I I 。 F e n t o n 及光F e n t o n 反应降解乳酸左氧氟沙星的研究 e f f i c i e n c yo fL e v o f l o x a c i nL a c t a t ei na q u e o u ss o l u t i o nw a sa c h i e v e da f t e r6 0m i no f r e a c t i o n ,w h i c hw a sa g r e e dw i t hm o d e lp r e d i c t i o n s T h ee x p
19、e r i m e n t a lr e s u l t ss h o w e d t h a tt h eF e n t o no x i d a t i o np r o c e s sw a sa ne f f e c t i v ep r o c e s sf o rt h ed e g r a d a t i o no f L e v o f l o x a c i nL a c t a t ea tl o wH 2 0 2a n dF e 计c o n c e n t r a t i o n s A 9 3 P 0 4 w a ss y n t h e s i z e db yd
20、e p o s i t i o n p r e c i p i t a t i o nm e t h o d ,a n dan o v e l A g A 9 3 P 0 4w i t h e x c e l l e n tp h o t o a c t i v i t yw a sp r e p a r e db yu l t r a s o u n d a s s i s t e d p h o t o r e d u c t i o nm e t h o d sw i t hA g a P 0 4a sp r e c u r s o ra n dc h a r a c t e r i z
21、 e db yX R D a n d S E M K i n e t i c so fA g A 9 3 P 0 4d e g r a d a t i o nL e v o f l o x a c i nL a c t a t ew a sr e s e a r c h e db y a n a l y s i so ft h ei n f l u e n c eo fi n i t i a l L e v o f l o x a c i nL a c t a t ec o n c e n t r a t i o n ,c a t a l y s t a m o u n t ,a n di n
22、 i t i a lp Ho np h o t o c h e m i c a lc a t a l y s i ss p e e d T h er e s u l t ss h o wt h a t d e g r a d a t i o n r a t eL e v o f t o x a c i nL a c t a t ep r o c e s sf o l l o w st h ep s e u d o s e c o n do r d e r r e a c t i o n T e s t i n gb y4r e c y c l ee x p e r i m e n t s ,t
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