第五章气固反应-复习.ppt
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1、第五章 固定床气-固相催 化反应工程,覃吴,内 容,第一节 固定床气固相催化反应器的基本类型和数学模型 第二节 固定床流体力学 第三节 固定床热量与质量传递过程 第四节 绝热式固定床反应器 第五节 连续换热内冷自热式催化反应器 第六节 连续换热外冷及外热管式催化反应器 第七节 薄床层催化反应器,要求,掌握气固催化反应器的基本类型、反应器设计原则、催化反应器的数学模型、固定床的物理特性、压力降的计算、径向和轴向混合; 重点:催化反应器的数学模型、压力降的计算 难点:径向及轴向混合,第一节 固定床气固相催化反应器的基本类型和数学模型,1.固定床反应器: 凡是流体通过不动的固体物料所形成的床层而进行
2、反应的装置。 2.固定床反应器优缺点: 催化剂不易磨损; 床层内流体平推流,较少量催化剂可获较大生产能力; 传热较差。,3. 固定床反应器的分类,固定床 反应器,不同的传热要求和传热方式,绝热式,二段 三段 四段,冷激式,反应特征,单段绝热式,段间反应气冷却或加热方式,中间间接换热式,多段绝热式,原料气冷激式,非原料气冷激式,换热式,对外换热式,自热式,加压热水(240),导热油(250300 ),熔盐(300 ),反应气的流动方向,轴向流动固定床反应器,径向流动固定床反应器,4.数字模型 描述固定床反应器的数字模型分为:拟均相和非均相两类 拟均相模型忽略床层中粒子与流体间温度与浓度的差别。
3、非均相模型考虑床层中粒子与流体间温度与浓度的差别。,第一节 固定床气固相催化反应器的基本类型和数学模型,固定床的物理特性 颗粒密度p床层密度或堆积密度B 当量直径及形状系数 具有相同体积的球粒子直径dv 来表示 dv? 具有相同外表面积球粒子直径Dp来表示 Dp? 具有相同比外表面积球粒子直径ds来表示 ds? 形状系数 =Ss/Sp,第二节 固定床流体力学,(3) 混合颗粒平均直径 (4) 固定床当量直径及空隙率 de=4RH=4/Se=2/3*(/1-)*ds (5)空隙率及径向流速 了解即可,第二节 固定床流体力学,d,p,=1/,n,(,i,1,=,x,d,i,i,),2. 单相流体在
4、固定床中的流动及压降 流动(了解即可) 压降,第二节 固定床流体力学,(3) 压降影响因素(了解即可),修正雷诺数:,um 平均流速(空床气速); L 床层高度; 、 流体的密度和粘度; ds 比表面当量直径。,影响固定床压力降的因素,流体,流体的密度 流体的粘度 流体的质量流率,床层,床层的高度 床层的空隙率 流通截面积,颗粒,颗粒的形状 颗粒的粒度 颗粒的表面粗糙度 颗粒的物理特性,床层压降计算 例:在内径为50mm的管内装有4m高的催化剂层,催化剂的粒度分布如下表。催化剂为球体,空隙率B0.44。在反应条件下的气体密度=2.46kg/m3,粘度=2.310-5kg/(ms),气体的质量流
5、速G =6.2kg/(m2s)。求床层压降。,1. 固定床中的传热,传热包括:粒内传热 ,颗粒与流体间的传热(给热系数hp ),床层与器壁的传热(给热系数hw). 以床层的平均温度 与管壁温差为推动力-总给热系数 hc,有效导热系数e,轴向es,径向有效导热系数 er=e0+(er)t,第三节 固定床热量与质量传递过程,传热方式: 导热、对流传热、热辐射。 传热途径: 粒内传热、颗粒与流体间传热、床层与器壁间传热。,固定床的径向传热方式,床层空隙内部流体的传热,颗粒之间通过接触的传热,颗粒表面附近流体中的传热,空隙内部流体的辐射传热,流体混合所引起的径向对流传热,颗粒表面之间的热辐射传热,第三
6、节 固定床热量与质量传递过程,一、颗粒与流体间传热系数,1、传热因子,适用范围,颗粒与流体间的传(给)热系数hp,dp可用dv代,注意:在参考其他教材时,给热系数多以表示。,第三节 固定床热量与质量传递过程,颗粒与流体间的传(给)热系数hp,式中: 单位重量催化剂的外表面积 床层比表面积Se的校正系数 主体、外表面温度,2、流体与颗粒间传热温差的计算,热量平衡,第三节 固定床热量与质量传递过程,上式可整理成,其中,传热量,普兰特数,根据6-12的关联图,查图可求得不同条件下的t。,第三节 固定床热量与质量传递过程,图6-12 固定床中流体与颗粒外表面温差,t0 rA Hr,t,G时t,e 是针
7、对拟均相模型提出的综合性传热参数,一般是指径向热导率er,二、固定床的有效热导率,有效导热系数e,轴向有效导热系数 es,径向有效导热系数 er=e0+(er)t,第三节 固定床热量与质量传递过程,式中, 流体的热导率 流体静止时床层的热导率 径向与轴向传质速率之比 颗粒间距与粒径比的影响 值可由图6-14查取。,粒径/管径,图 求有效热导率e,第三节 固定床热量与质量传递过程,包含床层空隙和颗粒对传热的贡献,由下式计算,式中, 分别表示颗粒与流体的热导率; 床层的平均温度; 空隙的辐射给热系数;,颗粒的辐射给热系数;, 颗粒接触点处流体薄膜对导热的影响。,第三节 固定床热量与质量传递过程,床
8、层空隙的辐射给热系数:hrv,式中, 粒子表面的热辐射率; 床层的平均温度; 空隙的辐射给热系数;,第三节 固定床热量与质量传递过程,颗粒的辐射给热系数:, 颗粒接触点处流体薄膜对导热的影响。,由图6-15查取。,式中, 粒子表面的热辐射率; 床层的平均温度; 颗粒辐射给热系数;,第三节 固定床热量与质量传递过程,由图6-15查取。,图6-15求 所用的 值,当颗粒直径甚小,床层温度不是很高,以及含有液体时,空隙和颗粒的辐射传热可忽略,床层空隙和颗粒对传热的贡献可简化为:,第三节 固定床热量与质量传递过程,小结: 固定床的优缺点 固定床的分类 基本概念 颗粒直径的表示方法 颗粒的形状系数 混合
9、颗粒的平均直径 床层空隙率 床层比表面积 床层当量直径,固定床的径向流速分布 床层压降 厄根(Ergun)方程 修正雷诺数 影响固定床压力降的因素 固定床中的传热 颗粒与流体间传热系数,第三节 固定床热量与质量传递过程,三、床层与器壁间的给热系数 h0 一维模型中,床层与器壁间传热速率为,h0可由经验公式计算,式中, y 无量纲数,(适用范围:y 0.2),:床层平均温度; :器壁温度;,第三节 固定床热量与质量传递过程,b 无量纲数,均为无量纲的b的函数,hW 壁面处对流给热系数;,第三节 固定床热量与质量传递过程,适用范围:,由图6-16查得。,第三节 固定床热量与质量传递过程,图 6-1
10、6求h0 例如:当b12.98时, 分别对应5.02和0.25,b,由于催化剂表面存在滞流边界层,气流主体浓度与催化剂颗粒表面浓度存在差异。在滞流层内有浓度差,必然存在扩散。,一、颗粒与流体间的传质系数 单位体积(或质量)催化剂上关键组分A的传质速率,第三节 固定床热量与质量传递过程,整个传质方程的核心,总包了各种条件对传质的影响。 由实验关联式计算。关联式之一:,传质因子:JD 实验关联式:,:气相密度 ; :气体质量流率 ; :气相粘度 ; :气相分子扩散系数 ; JD是雷诺数的函数,第三节 固定床热量与质量传递过程,Sc为施密特准数,um :平均流速(空床气速); g、g:气体的密度和粘
11、度; ds : 比表面当量直径。,当修正雷诺数 在:,Sc为施密特准数,第三节 固定床热量与质量传递过程,比表面当量直径:单颗催化剂的外表面积折合成直径为dS的球形颗粒应有的外表面积。,kg,传质对反应的影响,达姆科勒数,第三节 固定床热量与质量传递过程,为外部效率因子,或称外部有效因子,它是D的函数,反映界面反应物浓度降低对反应速率的影响程度,Da为反应速率与扩散速率的比值,反映了体系中外扩散的影响程度。数值越大,或反应速率越快,外扩散的影响就越大。 对一级反应,第三节 固定床热量与质量传递过程,第三节 固定床热量与质量传递过程,特殊情况: 反应速率常数k比传质系数kg大得多,则颗粒外表面处
12、A的浓度为零,属外扩散控制。 反应速率常数k比传质系数kg小得多,则颗粒外表面处A的浓度与气相主体浓度相等,属内扩散或动力学控制,外扩散可不予考虑。,第三节 固定床热量与质量传递过程,传热因子,传质因子,:气相密度 :气体质量流率 :气相粘度 :气相分子扩散系数 JD是雷诺数的函数,施密特准数,第三节 固定床热量与质量传递过程,由传质和传热的类比原理有 上式在缺少数据时用来推算数据十分有用. 无论是传质或是传热系数, 增加质量速率G都可以加快流体和催化剂外表面间的传递速率, 但相应的床层压降也增加. 外扩散速率,内扩散速率,表面反应速率的相对大小是决定反应控制步骤的关键.,第三节 固定床热量与
13、质量传递过程,外扩散过程对表面温度的影响,由传质计算可得:,第三节 固定床热量与质量传递过程,两式相等可得:,第三节 固定床热量与质量传递过程,上式将流固相的温度差与浓度差联系起来了。 进一步简化,前面有:,极为相似。JHJD相除,第三节 固定床热量与质量传递过程,第三节 固定床热量与质量传递过程,据实验得:,第三节 固定床热量与质量传递过程,例:苯加氢反应器在1013.3kPa下操作,气体质量速度G=3000 kg.m-2h-1,催化剂为89mm圆柱体,颗粒密度P=0.9g.cm-3,床层堆积密度B=0.6 g.cm-3,在反应器某处气体温度为220,气体组成为10苯,80氢,5环己烷和5甲
14、烷(体积分率),测得该处宏观反应速率(-rA)=0.015mol.h-1g-1(cat) 。估算该处催化剂的外表面浓度。 已知:气体粘度=1.410-4 g.cm-1s-1,综合扩散系数D=0.267cm2s-1。,第三节 固定床热量与质量传递过程,解: (1)计算催化剂的粒径dS。,(2)计算床层中气体的修正雷诺数。,(3)计算JD和kg值。,(4)计算cAG和cAS,习题:试计算例题中催化剂的外表面处温度。 已知反应热为(-H)=2.135105Jmol-1,气体的定压比热容cP=49Jmol-1K-1。,小结:,颗粒与流体间的传(给)热系数hp 传热因子JH 流体与颗粒间传热温差的计算
15、固定床的有效热导率 床层与器壁间的给热系数 h0 传质因子JD,6-3 催化反应器的数学模型,1,非均相 拟均相 2,一维模型 二维模型 3,理想流动 非理想流动 拟均相适用情况:1,化学动力学控制 2,活性较正系数(无宏观动力学资料) 一维 二维:轴向浓度差、温度差;轴径向浓度差、温度差 理想流动:不考虑返混(PFR); 非理想流动:考虑返混(扩散),6-3 催化反应器的数学模型,维数,相数,返混,根据相态(拟均相?非均相?),维数(一维?二维?),返混(有返混?无返混?)的不同情况,可以建立八种( )不同的数学模型,表51 催化反应器数学模型分类,6.3.1 等温反应器的计算,无径向床壁传
16、热,可做平推流处理,只在轴向上有温度和浓度 的变化,而在与流向垂直的截面上(径向)是等温等浓度。,6.3 拟均相一维模型,6.3 拟均相一维模型,6.3.2 单层绝热床的计算,6.3 拟均相一维模型,6.3 拟均相一维模型,化学反应工程,6.3.3 多层绝热床的计算 (了解,自学),多层绝热床每一层的计算方法与以前介绍的相同,只是在层间加以中间冷却(或加热)改变了温度和浓度,根据层间进行调节,进行物料和热量衡算。,6.3 拟均相一维模型,化学反应工程,6.3.4 多层床的最优化问题 (了解,自学),对于可逆放热反应,要使r尽可能保持最大,必须随转化率的增高,按温度曲线相应降低温度要使床层温度尽
17、可能接近最优分布,以便使催化剂用量尽可能的少,就必须有尽可能多的层数,但层数越多,效果越微,很少超过四层。,6.3 拟均相一维模型,化学反应工程,图 自己换热式反应器热平衡图,6.3.5 自己换热式反应器的设计方法 (了解,自学),6.3 拟均相一维模型,化学反应工程,对于单一反应,以反应产物j为着眼组分,物料平衡式:,床层内热量衡算:,预热管内热量衡算:,6.3 拟均相一维模型,化学反应工程,6.4 拟均相二维模型,6.4.1 模型方程 (了解,自学),绝大多数固定床反应器呈圆柱形结构,空间变量分为径向和轴向,描述这两方向上的浓度和温度变化用偏微分方程。,化学反应工程,6.4.2 模型方程的
18、解法 (了解,自学),(1)显示差分法 (2)隐式差分法,6.4 拟均相二维模型,6.2 绝热气固反应器 (了解,自学),定义 绝热反应器是一种和周围没有热交换的反应器。因此,如果放热反应是在绝热固定床反应器中进行,则气流的温度将沿着入口到出口的方向增加。另一方面,如果吸热反应是在同样的反应器中进行,则气流的温度将会沿着反应器的长度降低。,一维塞流模型,绝热气体反应器最简单的模型是一维塞流模型, 为了适应此模型,反应器必须符合下列条件: 反应器和周围环境不应有热交换(绝热条件)。 通过固定床催化剂床的流动应该是在床层内任何一点反应物流的线速度都是相同的。 不应有轴向扩散。 不应有径向扩散。,一
19、维模型绝热固定床气体反应器的设计,Fyodx = rvdV = rvAcdz Fyodx(-H) = miCpidT,式中, (-H)整个反应系统的反应热; mi每一种反应物(包括反应物和产物)的摩尔流量, kmo1s; Cpi每一种反应物的克分子热容量,kmol(kmo1.K)。,设计用于放热反应的固定床气体反应器,对绝热反应器的限制是由限定的出口温度t最大决定的。 如果达到t最大标志着某些不理想的过程如副反应、选择性不良和催化剂严重结垢开始出现。如末达到所要求的转化率x,温度就已上升到限制温度,此时,可采用几个方法中的一个在温度不超过t最大的情况下来提高x使其达到所要求的值。 方法1 (1
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