内蒙古高庙子膨润土基本性能研究STUDYONTHEBASIC.pdf
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1、CNIC-01552 BRIUG-0054 内蒙古高庙子膨润土基本性能研究 STUDY ON THE BASIC PROPERTY OF GAOMIAOZI BENTONITE, INNER MONGOLIA (In Chinese ) 中 国 核 情 报 中 心 China Nuclear Information Centre 1 CNIC-01552 BRIUG-0054 内蒙古高庙子膨润土基本性能研究 刘月妙徐国庆刘淑芬陈璋如 (核工业北京地质研究院,100029) 摘要 缓冲/回填材料是高放废物深地质处置库中的一道重要的人工 屏障。文章简要介绍了内蒙古高庙子膨润土矿床概况,并对主要矿
2、层进行了物质成分、化学性能、基本物理和水理性能、工艺成型性、 基本力学性能和压实膨润土的膨胀性、渗透性等方面的测试研究。 研究结果表明,高庙子膨润土的蒙脱石含量较高,化学性能与基本 物理和水理性质较好,具有良好的机械性能和不透水性。所以,内 蒙古高庙子膨润土矿床作为我国高放废物处置库缓冲/回填材料的 供给基地是合适的。 2 Study on the Basic Property of Gaomiaozi Bentonite, Inner Mongolia (In Chinese ) LIU Yuemiao XU Guoqing LIU Shufen CHEN Zhangru (Beijing
3、Research Institute of Uranium Geology, Beijing, 100029) ABSTRACT Buffer/backfill material layer is one of important engineered barriers in the HLW geological repository. The geologic setting of Gaomiaozi bentonite deposit is introduced, and the mineral composition, physical and chemical property, ba
4、sic geotechnical property, swelling property and permeability of highly compacted bentonite of main ore bed has been studied. The study results show that montmorillonite content of Gaomiaozi bentonite is relatively high, physical and chemical property, geotechnical property and impermeability are go
5、od. So Gaomiaozi bentonite deposit could be regarded as supply base of buffer/backfill material for HLW geological repository. 3 缓冲 /回填材料是组成高放废物地质处置库人工屏障的重要物质。本项目评价了内蒙 古高庙子膨润土矿床作为我国高放废物地质处置库缓冲/回填材料供给基地的适宜性,该 矿床是我国第一个作为缓冲/回填材料系统研究的膨润土矿床。 1 缓冲/回填材料在高放废物处置库中的位置和作用 随着核科学的发展,核技术的应用不仅在国防工业,而且已深入到工业、农业、医 学
6、等人民生活的各个领域,因此产生了大量的核废物,如何安全处置这些核废物尤其是 高放废物 (HLW) 日益成为摆在人类面前的严峻问题。缓冲回填材料是置于处置岩体 与高放废物包装体之间的材料,也是高放废物处置库最后一道人工屏障材料 1。缓冲回 填材料的作用是多方面的,它的主要作用是缓冲围岩压力对废物罐的影响,充填废物容 器与围岩间的空隙和近场岩石中的裂隙或孔隙,阻止地下水进入废物包装容器,改变地 下水的化学成分,调节地下水的pH 值,阻滞核素迁移,同时也对辐射热起着重要的导体 作用。由此可见,缓冲回填材料起着工程屏障作用、水力学屏障作用、化学屏障作 用,以及导体作用 2 。因此,高放废物处置系统中所
7、用缓冲回填材料需满足如下要求: 长期稳定性,力学性,膨胀性,低透水性,核素迁移的迟滞性,热传导性,热稳定性, 耐辐射性和经济性。 能充分满足上述功能的材料中,粘土最引人注目,特别是以蒙脱石为主要成分的膨 润土,因为膨润土具有低透水性,高膨胀性,对某些核素具有较强的吸附能力等性质, 且易于从自然界获得。 2 国内外缓冲回填材料研究进展概况 自 20 世纪 70 年代中期, G. de Marsily 等首次提出了“在废物周围建立人工屏障,局 部通过附加物理屏障来增强封闭”的观点,许多科学家开始研究适合于用作这种人工地 球化学屏障的材料 3 。20 世纪 80 年代国际上公认膨润土为处置库缓冲/回
8、填材料的最佳选 择后,不少国家开展了一系列研究工作,其中工作做得较多的有瑞典、美国、加拿大、 日本、瑞士以及法国等 4,5 。他们所研究的问题大致可归纳为以下几类: (1)膨润土基本特性研究。主要包括物质成分和结构构造、物理和化学性能、岩土 力学性能、膨胀性和渗透性等。如美国对MX-80膨润土作过相当详细的工作,所测定的 各项指标已被不少国家视为选择膨润土的参考标准。 (2)核素在膨润土中的迁移特性及其模式研究。这方面瑞典、瑞士和日本都做过大 量工作,并准备在地下实验室进行模式验证。 (3)膨润土的高压成型和工程回填技术研究。这项工作以瑞典搞得最好,日本等国 也进行过类似研究。 目前,国际上对
9、缓冲/回填材料的研究发展趋势是:由室内实验室研究转向野外地下 实验室的现场研究,这种研究的目的在于验证实验室研究时所获得的各种模式;研究对 象逐步扩大,由早先的岩石粉末经过小岩块(几立方厘米)到大体积岩块(约1 m 3), 现在在地下实验室做实验的岩块体积更大(1 m 3),进行了 1 : 1尺度现场实验,这样 4 所获结果更接近自然界实际;核素在屏障材料中的迁移模式与回填材料的工程回填技术 研究成为研究重点。这些工作凡是有地下实验室的国家都在进行此项研究,如瑞典的 ?sp?,加拿大的Lac du Bonnet 等。 我国于20 世纪 80 年代中期开始对缓冲回填材料进行研究,研究工作主要为选
10、择 合适的缓冲回填材料供给基地、并测定其物质成分和结构构造、化学特性、物理和水 理特性、基本力学性能、膨胀性、渗透性、高压成型工艺、核素在缓冲回填材料中的 吸附扩散特性、热传导性等。但由于过去国内所研究的样品来自各个膨润土矿床,这些 矿床的可利用程度未被查明,因此19941996 年对全国范围内的94 个膨润土矿床进行 了资料调研及部分矿床的实地调查,根据矿床位置、交通、矿区地质特征、矿床储量和 开采条件等因素综合对比研究,初步确定内蒙古兴和县高庙子膨润土矿床作为我国缓冲 回填材料的供应基地,所以从1996 年以后重点对该矿床进行评价研究工作。 3 内蒙古高庙子膨润土矿床概况 3. 1矿床综合
11、评价 经过几年的研究工作,现已查明高庙子膨润土矿床储量、开采条件和经济地理条件 等。该矿床属于具有多种工业用途的大型优质钠基膨润土矿床。矿床评价如下: (1) 交通方便。矿床位于晋、冀、内蒙古三省(区)交界处。矿区主要分布于内蒙古自 治区乌兰察布盟兴和县高庙子乡境内,向东延至河北省尚义县。内蒙古高庙子膨润土矿 床距高放废物处置库预选场址甘肃北山较近,铁路和公路交通都较方便。 (2)矿床储量巨大。经详查和对主要矿段的初步勘探及储量计算,全区B+C+D级 膨润土矿石储量,居全国第二位。目前仅有小规模露天开采,其储量可以保证几十年内 作为高放废物处置库缓冲/回填材料的供给基地。 (3)矿石质量优良。
12、与国内久负盛名的浙江临安平山矿床及广西宁明矿床的钠基膨 润土比较,内蒙古高庙子膨润土蒙脱石含量、阳离子交换容量、胶质价和膨胀倍等性能 参数都高于平山和宁明矿床膨润土。 (4)矿床开采条件较好。矿区处于干旱地区,地质构造、水文地质条件比较简单, 工程地质条件复杂程度中等。与平山、宁明矿床比较,矿层围岩的稳固性及开采条件相 对优越。 (5)经济地理条件,矿区地方经济以农业为主,居民很少,土地贫瘠。该区绝大部 分是荒漠地区,地面上农田、树林很少,基本上没有毁坏田林赔偿问题。 通过对高庙子膨润土矿床综合分析研究表明,其各种条件甚为优越,可作为高放废 物地质处置库缓冲/回填材料的供给基地。 3. 2 样
13、品采取 高庙子膨润土矿床的主要含矿层为 矿层,因此我们主要对 矿层进行了取样。 矿层全长8150 m,厚 8. 7820. 47 m ,有 NW 向的 11 条勘探线穿越含矿层,勘 探线的基本间距为560 m。根据矿体在地表的出露情况,我们在矿体西南部选择了16,24 和 32 号勘探线剖面上的3 个地表露天开采场进行了取样。取样考虑到所采岩石要尽量新 鲜,采集了有代表性的灰黄、灰白、浅红和砖红色四种颜色的膨润土,按勘探线和颜色 5 编号(如表1), 对所采取的样品进行了密封处理,以防止样品中水分丢失。 表 1样品编号 颜色 勘探线 灰黄色灰白色浅红色砖红色 第 16 勘探线16 第 24 勘
14、探线24-124-2 第 32 勘探线32-132-232-3 4 内蒙古高庙子膨润土的物质成分研究 膨润土是许多矿物的集合体,颗粒细小,高度分散,在进行微量组分分析时,彼此 间相互干扰,同时对含大量吸水膨胀的粘土成分的矿物来说,其分离和观察都很困难。 为了确切地鉴定天然膨润土材料的物质成分,采用未经提纯处理的天然样品,过200 目 筛后进行X 射线衍射分析、红外光谱分析、化学成分分析、X 射线荧光稀土元素分析等 多种物相分析法,并对所取试样进行了差热分析、热重分析及扫描电子显微镜观察 6 。 4. 1 X 射线衍射分析 根据高庙子膨润土X 射线衍射谱图不同的面网间距可知,主要矿物为蒙脱石,次
15、要 的或伴生矿物为 -方英石、 丝光沸石和正长石。所取样品的d (001) 为 15. 503815. 7649 ? (1 ?=10 - 10 m),苗春省( 1984)提出 d (001) 在 1516 ? 为钙基膨润土,因此,所取样 品均为钙基膨润土。 4. 2 红外光谱分析 由高庙子膨润土红外吸收光谱曲线上的峰值可判断高庙子膨润土由主要矿物蒙脱石 和次要矿物方英石等组成,鉴定依据为德国莫因克的标准“矿物红外光谱图谱”。 4. 3 化学成分分析 化学成分分析结果见表2。由表 2 可以看出,膨润土是由含水的铝硅酸盐矿物组成, 主要成分是SiO2,Al 2O3和 H2O。 24-2 样品的 F
16、e2O3含量为 3.92%,高于其它膨润土样品, 该样品的颜色为砖红色,说明该样品的颜色是由Fe3+ 含量高引起的。样品中Na2O 含量 1%,CaO 含量 1%,说明所取样品的Ca 含量较高,可确定样品为钙基膨润土,主要 矿物蒙脱石为钙蒙脱石。 4. 4X 射线荧光稀土元素分析 考虑高放废物中的一些锕系元素在地球化学性质上与稀土元素相似,在今后做锕系 元素的地球化学迁移实验时,如果直接用锕系元素做此类实验有辐射防护方面的困难, 则可用稀土元素来代替锕系元素进行相关实验,所以对样品进行了稀土元素分析。 测试结果表明,所取样品中的稀土元素以轻稀土元素La, Ce,Nd 为主,重稀土元 素 Y 含
17、量次之(见表3)。 6 表 2高庙子膨润土的化学成分 化学成分 /% SiO2/ Al2O3样 号 SiO2TFe2O3FeOAl 2O3 TiO2MnOCaOMgOK2ONa2OP2O5烧失量总 计 分子 比 1660. 971. 260. 0912. 690. 0990. 0181. 722. 650. 1190. 750. 03019. 87100. 2668. 17 24-164. 281. 330. 0712. 250. 0770. 0551. 392. 280. 1140. 100. 02318. 69100. 6598. 92 24-261. 703. 920. 1512. 02
18、0. 0810. 0981. 732. 510. 5050. 220. 02717. 59100. 5518. 73 32-164. 112. 290. 0811. 590. 0770. 0511. 541. 970. 1320. 1040. 01818. 63100. 5929. 40 32-266. 211. 520. 1411. 290. 0810. 0461. 621. 460. 2000. 0140. 02417. 69100. 7959. 55 32-364. 651. 320. 0912. 680. 0790. 0961. 711. 620. 3760. 190. 02917.
19、97100. 8108. 67 表 3高庙子膨润土中稀土元素含量 10 - 6 样 号LaCePrNdSmEuGdTbDyHoErTmYbLuY 1625. 452. 16. 625. 48. 10. 545. 80. 93. 911. 052. 60. 42. 240. 3622. 3 24-126. 954. 16. 528. 39. 50. 665. 90. 935. 51. 233. 30. 482. 570. 4020. 6 24-211. 621. 93. 316. 25. 30. 465. 60. 95. 41. 303. 70. 573. 250. 5333. 1 32-127
20、. 957. 57. 329. 69. 80. 725. 230. 855. 31. 042. 90. 452. 60. 4123. 9 32-221. 843. 55. 526. 88. 10. 305. 80. 925. 71. 323. 740. 583. 30. 5333. 3 32-310. 621. 53. 316. 45. 50. 675. 50. 885. 41. 263. 60. 563. 20. 5233. 1 4. 5 扫描电子显微镜观察 采用原状风干试样喷金后进行扫描电子显微镜观察。高庙子膨润土的微结构体系是 由 0.27.5 m 大小不等的蒙脱石片状集合体单元所构成的
21、结构网络,这种片状的蒙脱石 集合体称为叠片体或准晶体,它们及由它们所构成的结构网络的分布都是随机的,因而 膨润土的性质是各向同性的,局部地段有定向排列。这种微结构特征与蒙脱石的吸水膨 胀作用有关,结构单元越大,层间吸附水越多。 4. 6 差热分析 差热分析主要是研究粘土矿物加热后的物理化学变化过程,这些过程是同吸热及放 热作用相关联的。测试仪器为DT 30B差热分析仪。 高庙子膨润土的差热分析曲线具有三个吸热谷。第一个吸热谷为典型复谷,吸热谷 分别为 145150 和 200220 , 吸着水和晶格水被析出;第二个吸热谷700720 , 为脱羟吸热谷,此时,虽然失去了结构羟基水,但还保持层结构
22、,这一温度反映了蒙脱 石热稳定性的大小,是评价膨润土耐热性能的尺度;890910 时又有一吸热反应,标 志了蒙脱石结构解体。 高庙子膨润土热重分析曲线由两个脱水阶段构成,第一个脱水阶段(强脱水阶段) 7 是大量层间水脱失的结果,失重约12%16%;第二个脱水阶段是结晶水脱失的结果, 失重约 3%5%。温度升至800 左右重量稳定,总失重率为16%20%。 4. 7吸兰量与蒙脱石含量 膨润土分散于水溶液中具有吸附次甲基兰的能力。膨润土中的蒙脱石含量愈高,吸 兰量愈多。因此,吸兰量可作为粗略估价膨润土矿中蒙脱石相对含量的主要技术指标。 高庙子膨润土的吸兰量为 (30. 56 38. 78) g/1
23、00 g(见表 4)。 蒙脱石含量是评价膨润土工艺性能的重要依据,根据吸兰量与蒙脱石含量的关系式, 得出蒙脱石含量(如表4)。蒙脱石含量为63. 77% 80. 92%,说明高庙子膨润土矿床蒙 脱石含量较高。 表 4高庙子膨润土吸兰量与蒙脱石含量 样 号吸兰量 / (g/100 g)蒙脱石含量 /% 1638. 7880. 92 24-132. 5467. 9 24-230. 5663. 77 32-132. 7468. 31 32-231. 4165. 54 32-332. 3467. 49 5 内蒙古高庙子膨润土化学性能 大量的研究结果表明,膨润土的吸附性能主要取决于膨润土的化学性能,特别
24、是阳 离子交换特性,即阳离子交换容量和交换性阳离子的组成。 5. 1 高庙子膨润土阳离子交换特性 膨润土具有良好的吸附性能和阳离子交换性能。测定膨润土矿阳离子交换容量和交 换性阳离子,是判断膨润土矿品位和划分膨润土矿属型的主要依据,是综合评价膨润土 矿的重要指标之一。阳离子交换容量( CEC) 不仅反映回填材料离子交换能力的大小,而 且侧面反映吸附能力的大小。如表 5 所示, 高庙子膨润土阳离子交换容量为( 72. 7083. 40) mmol/100 g 。根据碱性系数1 可确定矿石属性为钙基膨润土。 5. 2 pH 值的测定 膨润土矿的pH 值是指膨润土-水体系所生成的悬浊液中H + 离子
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