复合氧化物在砷污染水环境修复中的应用综述.docx
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1、复合氧化物在砷污染水环境修复中的应用综述砷被列为最具毒性和致癌作用的化学元素之一,人为活动,如采矿和冶炼增加了高浓度砷废水污染,这极大地威胁着饮用水和水体的安全。一些国家,孟加拉国、印度、越南、中国、阿根廷等都报道了饮用水砷中毒的现象,长期饮用含砷水对人体健康有严重的影响。因此,对经济有效的水中砷去除技术的开发至关重要。砷在不同的环境中有不同的价态和存在形式,如As()与 As(),As()的毒性比 As()要高,它们会转换成不同的形式或与别的离子结合成不溶性化合物,而导致去除困难。目前,对水中砷污染的修复常采用沉淀、离子交换、活性污泥、生物膜以及吸附等方法进行去除,其中沉淀法等均产生沉淀物等
2、二次污染问题,而吸附法不仅可以克服这类问题,且具有处理效果好、占地面积小、工艺简单、操作方便等优点,被认为是最有前途的技术,活性炭、金属氧化物和合成树脂等吸附材料广泛应用于工业用水和污水的净化.近年来,国内外学者利用金属氧化物以及复合氧化物去除水中的砷,并起到了很好的效果。复合氧化物作为一种吸附剂,受到越来越多的关注,本文将重点介绍复合氧化物在砷污染水环境修复应用的研究进展。1 铁基吸附剂除砷性能研究自然界中铁氧化物非常丰富并且低成本,具有一定的环保性,将其与其它金属氧化物合成一种双金属复合氧化物,这种复合氧化物具有较高的比表面积,更大的 pH 吸附范围,从而增加了对污染物的吸附量。以下介绍了
3、几种金属与铁结合形成的复合氧化物对含砷水的吸附性能。1.1 铁锰复合氧化物近年来,随着对磁性纳米无定形态的铁锰复合材料去除水中的污染物研究的发展,使得铁锰复合氧化物在很大程度上成为有效去除水中 As()与 As()的一个简便的方法.铁锰复合氧化物比表面积可高达 280 m2/g,具有较强的吸附能力。天然锰铁矿对地下水中 As()有很好的吸附性能,在含 76.9% MnO2的锰铁矿中,对 A(s)的吸附要强于对 A(s)的吸附,并且在 pH 值为 28 时,能够完全去除 As().更有研究发现,将 Fe-Mn 复合氧化物应用于去除高浓度砷的废水(5.81 mg/L)中,去除效率超过 99.5%,
4、比 FeCl3对 As 的去除率提高了 38.1%.彭昌军等利用铁锰复合氧化物对实际沼液中 As()与 As()进行吸附,结果表明砷的去除率平均达到 65%左右,饱和吸附量分别为 111.10 mg/g 与 71.40 mg/g,使吸附后某些沼液中砷的浓度达到生活饮用水标准和地表水排放标准。当然,铁锰复合氧化物对砷的吸附受到了 Fe/Mn比、pH、温度、接触时间等的影响,在温度这个因素上,大多数的试验都是在常温(25 )中进行。Xue 等合成了一系列不同比例(100010)的铁锰复合氧化物,认为 Mn/Fe 比从 64 到 28 表现出了较高的吸附性能,吸附率高于 99.6%.Wu 等则认为最
5、佳的 Fe/Mn比为 101,在其最佳用量为 0.55 mg/L 时,铁锰复合氧化物能将 10 000 m3/d 流量废水中的 As 的浓度从 20μg/L 降到 6 μg/L.从上述结果可以看出,Fe 比例越高,铁锰复合氧化物对砷的吸附能力越强,由于不同研究者在设置铁锰的总浓度上不同,会造成最大吸附量的 Fe/Mn 比不一致。pH 是影响铁锰复合氧化物吸附砷的一个重要因素,实验证明复合氧化物对 As()与 As()吸附的最佳 pH 为 4.85.0(最大吸附量能够达到 31.7 mg/g与 47.7658.4 mg/g)9,并且随着体系 pH(5.5)的升高,铁锰复合氧化物对 A
6、s()与 As()的吸附容量均明显降低17-19,但在北京郊区的试验中,常方方认为铁锰比为 11 时,铁锰复合氧化物在 pH 为 6.87.8间,对去除厌氧地下水中 As()的效率最高20.氧化物在不同 pH 条件下吸附性能的差别可能受其电荷零点及其所带电荷性质的影响。有研究表明,将铁锰复合氧化物投入到北京郊区废水中,其可能在 pH接触时间反应铁锰复合氧化物对砷的吸附随时间的变化规律,常方方等19通过 As()和 As()在Fe/Mn 比为 31 的铁锰复合氧化物上的吸附,发现氧化物对 As()和 As()的吸附在 60 min 内即可达到平衡吸附容量的 80%,吸附过程符合假二级动力学模型。
7、水溶液中的共存离子也会对吸附产生影响,磷酸根、硅酸根与碳酸根对铁锰复合氧化物吸附 As()与 As()有明显的抑制作用19,而硫酸根、硝酸根与有机物(腐殖酸、动物蛋白及尿素)对铁锰复合氧化物吸附 As()与 As()的影响不大.而在铁锰复合氧化物对水中砷解吸的促进作用的阴离子中,磷酸根硅酸根硫酸根≈碳酸根,且 As()解吸效果要高于 As()。有阴离子存在的条件下,砷的解吸在碱性环境下可以通过幂函数动力学方程描述,在酸性和中性条件用 Elovich 方程描述22.通过借助傅立叶红外(FTIR)、X 射线衍射、X 射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱、透射电子显微镜等技术手段揭示铁锰复
8、合氧化物对砷()的氧化吸附机理,由于 As()较难去除,因此,MnO2先将 As()氧化成 As(),铁氧化物再对 As()进行吸附,从而达到对砷()的有效去除9,12.1.2 铁铝复合氧化物铁铝复合氧化物比表面积比铁氧化物要大很多,增加表面羟基的数量以及比表面积能增强铁铝氧化物纳米颗粒对砷的吸附23.研究发现铁铝复合氧化物对 As()的吸附由于静电相互作用发生迅速,吸附率没有受到砷扩散速度的明显影响,而非离子形式As()的吸附并不是靠化学吸附力,而是受到扩散的影响。铁铝复合氧化物对 As()的吸附类似于铁锰复合氧化物,Fe()(Fe()是一种高铁酸盐,极易溶于水,静置后会分解放出氧气,并沉淀
9、出水合三氧化二铁(即氧化铁)。其在水体净化中可以同时发挥氧化、吸附等的协同作用,是极好的氧化剂。先将 As()氧化为 As(),再进行砷的吸附24.当然,铁铝复合氧化物对砷的吸附亦会受到诸如 Fe/Al 比,pH、温度与接触时间等因素的影响。铁铝复合氧化物对 As()与 As()的吸附随着Al/Fe 比例的增大而增强,并且其吸附量可达到铁氧化物吸附量的 2.5 倍23,而 Jain 等25制备的 Fe()/A(l)为 61 时的铁铝复合氧化物可以将 As()的浓度从500 μg/L 降到 1.4 μg/L,使水中砷的浓度达到了饮用水总之,Fe-Al 复合氧化物对 As()的吸附能力
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- 复合 氧化物 污染 水环境 修复 中的 应用 综述
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