垃圾初期渗滤液EGSB反应器厌氧发酵制氢的研究硕士毕业论文.doc
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1、中图分类号: 单位代号:11903密 级: 学 号: 硕 士 学 位 论 文SHANGHAI UNIVERSITYMASTERS Dissertation题目垃圾初期渗滤液EGSB反应器厌氧发酵制氢的研究作 者 学科专业 环境工程导 师 完成日期 I上海大学本论文经答辩委员会全体委员审查,确认符合上海大学硕士学位论文质量要求。答辩委员会签名:主任:委员:导 师:答辩日期: 原 创 性 声 明本人声明:所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研究工作。除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已发表或撰写过的研究成果。参与同一工作的其他同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明
2、并表示了谢意。 签 名: 日 期: 本论文使用授权说明本人完全了解上海大学有关保留、使用学位论文的规定,即:学校有权保留论文及送交论文复印件,允许论文被查阅和借阅;学校可以公布论文的全部或部分内容。(保密的论文在解密后应遵守此规定)签 名: 导师签名: 日期: 上海大学工学硕士学位论文垃圾初期渗滤液EGSB反应器厌氧消化制氢的研究姓 名: 许 惠导 师: 刘 强 学科专业:环境工程上海大学环境与化学工程学院二OO九年五月A Dissertation Submitted to Shanghai University for the Degree of Master in EngineeringB
3、iohydrogen production from anaerobic digestion of MSW earlier leachate using an EGSB reactorMDCandidate:Xu HuiSupervisor:Liu QiangMajor:Environmental EngineeringShanghai UniversityCollege of Environmental and Chemical Engineering, May, 2009摘 要发酵法生物制氢技术,以生物质为原料进行可再生能源物质一氢气的生产,符合可持续发展战略的要求,已成为世界各国竞相开发
4、的高新技术之一。垃圾初期渗滤液作为一类高浓度有机废液,又是一种具有极高资源化潜力的、廉价的能源生产原料。本课题从垃圾初期渗滤液的高COD特点出发,以厌氧膨胀颗粒污泥床(EGSB)技术为主要手段,以反应器产氢性能、废水处理性能为主要研究内容,在充分调查初期渗滤液水质特性的基础上,对生物制氢反应系统的发酵类型及其产气能力进行了分析,同时采用实际废水成功启动了反应器,揭示了中温条件下EGSB厌氧发酵垃圾初期渗滤液的可行性;同时通过对最佳反应条件和工艺参数的摸索,进一步优化了系统运行性能,这对进一步提高系统的产氢能力,加速发酵法生物制氢技术的工业化进程具有重要意义。具体结论如下:(1) 以堆肥厂垃圾初
5、期渗滤液为底物,以厌氧颗粒污泥为接种物,在温度为351,水力停留时间30 h,液体上升流速3.0 m/h,系统pH和有机负荷范围分别为5.05.5、7.016.7 g/Ld的条件下,可实现EGSB反应器厌氧发酵制氢连续稳定运行。且EGSB反应器厌氧消化产氢稳定运行期COD的去除率50%69%,总磷、总氮的去除率稳定在40%70%、32%65%之间,平均产氢速率和最高产氢速率分别为1 025mL/(Ld)、1 460mL/(Ld),氢气含量约为19%33%。液相末端发酵产物VFAs中乙醇和乙酸的总含量占挥发酸总含量的80%以上,表明生活垃圾堆肥厂初期渗滤液EGSB制氢发酵类型以乙醇型发酵为主。(
6、2) 在温度为351,进水COD浓度为12 0001 000 mg/L,水力停留时间为24h条件下,随着液体上升速度(Vup)的阶梯式上升,系统的出水pH、COD去除率、氢气的产生速率均呈先升高后降低的趋势。在Vup为3.7 m/h时,系统的COD去除率、氢气产生速率达到最大值,分别为49.6%51.6%、1 996 mL/Ld2 183 mL/Ld,即此时系统废水处理性能达到最佳,在整个实验过程中,产气中氢气含量保持在26%32%之间。Vup的改变并未较大影响各种VFAs的比例分布,未改变系统的发酵类型,系统发酵类型以乙醇型发酵为主。系统的最佳Vup为3.7 m/h。(3) 在温度为351,
7、进水COD浓度为10 0001 000 mg/L,Vup为3.7 m/h条件下,随着HRT的阶梯式下降,系统的出水pH、COD去除率、氢气的产生速率均呈先升高后降低的趋势,在HRT为12h时,系统的COD去除率、氢气产生速率达到最大值,分别为48.6%58.5%、2027 mL/Ld2265 mL/Ld,即此时系统废水处理性能达到最佳,在整个实验过程中,产气中氢气含量保持在27%31%之间,HRT对氢气含量的影响不大。HRT的改变并影响了各种VFAs的比例分布,整个实验过程中乙醇、乙酸两者总含量乙醇和乙酸两者总含量从最高值92%降低至59%,系统发酵类型从以乙醇型发酵为主转变为混合酸发酵特征,
8、HRT的改变对系统产生了显著影响。系统的最佳HRT为12 h。(4) P作为微生物一种重要的营养元素,对EGSB垃圾渗滤液厌氧发酵产氢过程的产氢能力量有明显影响。当初始pH=4.8,底物COD浓度10 566 mg/L时,调整P浓度,P浓度达到120 mg/L时得到最大氢气产率和最大COD去除率;投加P的浓度对产气中氢气的最大浓度影响不大,最大氢气含量基本维持在24.9%25.5%左右。关键词:EGSB,垃圾初期渗滤液,厌氧发酵,制氢ABSTRACTKeywords: EGSB, MSW earlier leachate, Anaerobic digestion, Biohydrogen pr
9、oduction上海大学硕士学位论文目 录摘 要IABSTRACTIII目 录IV图形清单VII表格清单IX第一章 绪 论11.1 研究课题的背景及意义11.1.1 氢能意义11.1.2 垃圾渗滤液研究意义21.2 国内外研究及应用进展31.2.1生物制氢研究现状及应用前景31.2.2 厌氧颗粒污泥膨胀床(EGSB)反应器51.2.3垃圾渗滤液水质特性及研究现状101.3 微生物厌氧消化产氢理论121.3.1生物制氢方法121.3.2产氢细菌的种类141.3.3微生物厌氧发酵产氢的反应原理151.4 研究目的、主要内容及创新点251.4.1 研究目的251.4.2 主要研究内容251.4.3
10、研究技术路线251.4.4 研究课题的创新点26第二章 实验材料与方法272.1 EGSB反应器的启动特性研究272.1.1 实验装置272.1.2 实验材料282.1.3 实验方法282.1.4 分析项目及测定方法292.2 EGSB反应器的运行特性研究302.1.1 实验装置302.2.2 实验材料302.2.3 实验方法302.2.4 分析项目及测定方法312.3 P对垃圾渗滤液静态厌氧发酵制氢的影响312.3.1 实验装置322.3.2 实验材料322.3.3 实验方法322.3.4 分析项目及测定方法33第三章 EGSB反应器的启动特性研究343.1 废水处理性能343.1.1 pH
11、变化343.1.2 COD去除效果363.1.3 总氮、总磷、氨氮、硝酸盐氮的变化373.2 液相末端产物挥发性脂肪酸的比例分布403.3氢气产量与氢气含量变化413.4本章小结43第四章 EGSB反应器的运行特性研究444.1液体上升速度对系统的影响444.1.1 pH变化454.1.2 COD处理效果464.1.3液相末端产物的比例分布474.1.4系统产氢能力484.2水力停留时间对系统的影响504.2.1pH变化504.2.2COD处理效果514.2.3液相末端产物的比例分布524.2.4系统的产氢能力534.3本章小结55第五章 P对垃圾渗滤液静态厌氧发酵制氢的影响565.1 P元素
12、的投加对产氢的促进作用565.2本章小结59第六章 结论与展望606.1 结论606.2 建议与展望62参考文献65作者在攻读硕士学位期间公开发表的论文73致 谢7433图形清单图1-1 EGSB反应器结构5图1-2填埋场垃圾稳定化过程10图1-3有机物厌氧降解过程15图1-4碳水化合物厌氧发酵途径19图1-5通过丙酮酸产氢的两种方式20图1-6氢化酶活性中心示意21图1-7 生境中pH值对NADH+与H2电势差的影响22图1-8 NADH作用下产氢23图1-9研究课题的技术路线25图2-1 EGSB反应器实验装置27图2-2 EGSB反应器系统流程27图2-3实验装置图31图3-1启动阶段系
13、统pH变化34图3-2COD处理效果35图3-3进出水中总磷含量变化36图3-4进出水中总氮、氨氮、硝酸盐氮含量变化37图3-5液相末端产物挥发性脂肪酸(VFAs)的组成38图3-6系统的产氢能力39图4-1Vup优化阶段系统pH变化42图4-2Vup优化阶段COD处理效果44图4-3Vup优化阶段液相末端产物挥发性脂肪酸(VFAs)的组成45图4-4Vup优化阶段系统的产氢能力46图4-5HRT优化阶段系统pH变化48图4-6 HRT优化阶段COD处理效果49图4-7HRT优化阶段液相末端产物挥发性脂肪酸(VFAs)的组成50图4-8 HRT优化阶段系统的产氢能力51图5-1pH变化54图5
14、2 COD去除率变化55图5-3氢气产率随时间变化55图5-4 P对最大产氢浓度影响56表格清单表1-1厌氧消化污泥的等级划分8表1-2垃圾初期渗滤液与填埋场渗滤液的水质比较11表1-3产氢发酵细菌的产氢速率及其产氢能力14表4-1Vup优化阶段反应器运行参数汇总表41表4-2 HRT优化阶段反应器运行参数汇总表47表5-1实验设计53第一章 绪 论1.1 研究课题的背景及意义能源是人类赖以生存的基础,是社会经济发展的动力,它与社会经济的发展和人类的生活息息相关,开发和利用能源资源始终贯穿于社会文明发展的整个过程。能源不仅是人民生活的必需品,也是现在工业的重要支柱,为国民经济发展提供动力。能
15、源的人均占有量、能源构成、能源使用效率和对环境的影响,是很亮一个国家现代化程度的重要标准之一,因此世界各国都把能源的开发和利用作为发展经济的前提。从能源构成情况来看,包括我国在内的世界绝大多数国家都把石油和煤炭等矿物性燃料做作为基本能源,把发展石油和煤炭工业作为能源开发和利用的基础【】世界能源理事会.新的可再生能源M. 第一版. 北京:海洋出版社,1998.。诚然,石油和煤炭具有还能量高,易于开发和利用等多方面的优点,但它们是不可再生能源,且由于大规模开发和广泛应用,已经严重影响了人类生存环境的质量,破坏了生态平衡。1.1.1 氢能意义化石燃料资源的日趋匮乏以及化石燃料的使用对环境产生的巨大危
16、害要求人类加速研发洁净、高效、可再生的能源,改善能源结构,实验可持续发展。由于氢能作为一种高效、可再生的燃料,在燃烧时只生成水,不产生任何污染物,甚至也不产生CO2,可以实现真正的“零排放”,是一种理想的清洁能源,正日益受到人们的重视。国际上的氢能制备工艺主要有电解制氢、热解制氢、光化制氢、放射能水解制氢、等离子电化学法制氢、矿石燃料制氢和生物制氢等【】王继华,赵爱萍,生物制氢技术的研究进展与应用前景J. 环境科学研究,2005,18(4):130-135. 。在这些方法中,96%的氢气都是从天然的碳氢化合物天然气、煤、石油产品中提取出来的,4%是用水电解制氢技术制取的。生物制氢是一项利用微生
17、物的生理代谢作用分解有机物从而产生氢气的生物工程技术,它是一种符合可持续发展战略的可再生能源,除了生物制氢技术外,其他的制氢技术都要消耗大量的化石能源,而且也要在生产过程中造成环境污染,所以采用生物制氢技术,可减少环境污染,节约不可再生能源。发展生物质的微生物制氢对我国能源结构调整和可持续发展具有非常迫切和重要的意义,对于解决未来能源的可持续发展问题也具有十分重要的普遍意义【】梁建光,吴永强.生物产氢研究进展J.生物学通报,2002, 29 ( 6 ) : 81-85.,【】Momirlan M, Veziroglu T. Recent directions of world hydrogen
18、 productionJ. Renewable and Sustainable Energy Reviews, 1999, 3: 219-231.。1.1.2 垃圾渗滤液研究意义垃圾渗滤液作为一种高浓度有毒有害有机废水,是生活垃圾处理过程中产生的二次污染之一,成分复杂、污染物浓度高,其含有大量的有机污染物、氮磷类物质和种类繁多且含量超标的重金属类物质,对生态环境和人类健康都存在一定危害。如不及时对其进行收集、理,将造成对地下水、地表水及周围环境的污染和影响,尤其对下水和土壤的污染更为严重。有关垃圾渗滤液污染地下和地表水源使得周围居民被迫搬迁的报到已有不少【】徐壮. 我国城市垃圾性质及污染状况的
19、综合分析J,环境科学,1987:8(5):80-84,因此近年来其对生态环境和人类健康的危害受到了国内外学者的普遍关注,相关处理技术与工艺也成为研究热点之一【】Castillo E, Vergara M., Moreno Y. Landfill leachate treatment using a rotating biological contactor and an upward-flow anaerobic sludge bed reactorJ. Waste Management, 2007, 27(5): 720-726.,【】Osman N A, Delia T S. Anaero
20、bic/aerobic treatment of municipal landfill leachate in sequential two-stage up-flow anaerobic sludge blanket reactor (UASB)/completely stirred tank reactor (CSTR) systemsJ. Process Biochemistry, 2005 40(2): 895902.,【】Wang Y, Yang M, Yu H Q. Comparative performance of two upflow anaerobic biohydroge
21、n-producing reactors seeded with different sludgesJ. International Journal of Hydrogen Energy, 2007, 32(8): 1086-1094.。但它的处理又难于一般的高浓度有机废水,这要是因为垃圾渗滤液水质水量的不稳定性。生活垃圾初期渗滤液产生于垃圾稳定化堆酵的早期阶段,是由垃圾自身原有的含水和垃圾中的有机物经微生物作用而转化生成的水组成。其有机污染物浓度远高于以填埋场渗滤液为典型代表的垃圾发酵成熟阶段所产生的渗滤液【】邓黛青,夏凤毅,李光明UASB法处理城市生活垃圾焚烧场渗滤液J. 环境工程,200
22、6,24(2): 11-13.。并且,由于我国生活垃圾含水率及有机物比重远远大于发达国家【】张进锋,聂永丰垃圾处理领域的技术发展和启示J环境科学研究,2006,19(1):57-63.,致使垃圾初期渗滤液具有水量大、污染物浓度高、处理难度大的特点。然而,从资源利用角度出发,垃圾初期渗滤液作为一类高浓度有机废液,又是一种具有极高资源化潜力的、廉价的能源生产原料。因而,在我国发展低碳经济、节能减排和建设资源节约环境友好型社会的重大背景需求下、根据我国生活垃圾初期渗滤液的特性、研究符合可持续发展和循环经济要求的资源化处理技术、以实现渗滤液污染处理与能源转化相结合的目的,是一项十分迫切的工作。利用厌氧
23、生物技术处理高浓度有机废水已成为当今世界环境污染治理的重要手段之一,其实质是利用厌氧微生物的代谢特性,分解有机污染物,同时产生甲烷气体。其中,厌氧膨胀颗粒污泥床(Expanded Granular Sludge Bed,EGSB)是以厌氧生物处理为理论依据开发的第三代高效厌氧反应器。具有有机容积负荷高、生物截留量高、固液传质好、投资省能耗低、占地小产泥少等优点【】Lucas S, Grietje Z, Jules B, et al. A review: The anaerobic treatment of sewage in UASB and EGSB reactorsJ. Bioresour
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- 垃圾 初期 渗滤 EGSB 反应器 发酵 研究 硕士 毕业论文
